Meine 5 Cents ...
von Rumänien weiß ich am wenigsten, nur dass mir eine frühere Arbeitskollegin (Rumänin) immer davon vorgeschwärmt hat. Hervorzuheben sind hier die Bergregionen (Karpaten).
Mit Bulgarien habe ich mich schon intensiver befasst auch wenn es bisher noch nicht für eine Reise gereicht hat.
Mein Archiv spuckt hier folgende Ziele aus die ich schon recht sehenswert finde (kannst Du mal bei Google Bilder reinwerfen):
Pirin Nationalpark
Wanderung zu den 7 Rila Seen, Rila Kloster
Krushuna Wasserfälle
Saeva Dupka Höhle
Die Felsen von Belogradtschik
Prohodna (Augen Gottes Höhle)
Devetashka Höhle
Die „Badlands“ von Melnik
Sitovo-Wasserfall
Festung Ovech: Erhabene Felsenburg bei Provadia
Felsenkirchen von Iwanowo
Arda Flussschleife The Horseshoe Bend of Kardzhali Dam
Pirin-NP und die 7 Rila Seen (Rila Seen sind für mich absolutes Highlight) könnten im Juni wegen ihrer Höhenlage noch kritisch sein. Das müsste man clever ans Ende der Tour legen, die dann eventuell etwas in Anfang Juli hineinreichen könnte.
Solltet Ihr Euch für Nordspanien entscheiden würde ich eher im frühen Juni gehen.
Dann passt es sowohl für die Pikos (Berge) und es ist an der Künste klimatisch angenehmer.
Die Spanier sind so ab zweiter Junihälfte über Juli und August in ihrem Sommerurlaub auch im Norden unterwegs aber extremer Massentourismus ist das trotzdem noch nicht. Auch, weil sich abseits des Jakobsweges ja kaum ein ausländischer Tourist dort oben hin verirrt.
Ich war mal im August dort und das war absolut ok mit den Leuten.
Für Nordspanien (Baskenland, Kantabrien, Asturien, Galizien) habe ich auch eine Sammlung von Infos (war jetzt dreimal dort und Nummer 4 folgt hoffentlich möglichts bald) aber die lasse ich erst mal stecken. Habe da inzwischen irgendwas um die 100 Ziele in meiner persönlichen Google My Maps eingetragen, die würden den Rahmen dieses Threads leicht sprengen.

Wenn die Würfel nach Nordspanien fallen und Du dann gerne noch Infos hättest, ist das dann ja kein Problem.